從中科院官網(wǎng)獲悉，近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所碳資源小分子與氫能利用創(chuàng)新特區(qū)研究組孫劍和葛慶杰研究團(tuán)隊在CO2催化加氫合成異構(gòu)烷烴研究方面取得新進(jìn)展。

以CO2為碳源，與可再生能源電解水產(chǎn)生的H2催化轉(zhuǎn)化為高附加值的烴類化合物，不僅可實(shí)現(xiàn)CO2減排，還可解決對化石燃料的過度依賴及可再生能源的存儲問題，具有重要的戰(zhàn)略意義。精準(zhǔn)調(diào)控C-O鍵活化和C-C鍵偶聯(lián)是CO2加氫轉(zhuǎn)化中非常具有挑戰(zhàn)性的問題，是實(shí)現(xiàn)CO2高效轉(zhuǎn)化利用的關(guān)鍵。該團(tuán)隊近年來通過設(shè)計多活性位催化劑，已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了CO2加氫直接轉(zhuǎn)化制取汽油餾分烴、線性a-烯烴和低碳烯烴。

在該工作中，位健、姚如偉等通過將Na-Fe3O4和HMCM-22分子篩耦合組成多功能催化劑，實(shí)現(xiàn)了逆水汽變換、C-C偶聯(lián)和異構(gòu)化三個串聯(lián)反應(yīng)的高效協(xié)同催化，成功利用CO2和H2一步、高收率地合成了異構(gòu)烷烴。當(dāng)CO2單程轉(zhuǎn)化率控制在26%左右時，CO選擇性僅為17%，碳?xì)浠衔镏蠧4+烴選擇性可達(dá)82%，而其中異構(gòu)烷烴占比高達(dá)74%，時空收率可達(dá)105 mgiso gcat-1h-1。研究表明，MCM-22分子篩具有的獨(dú)特孔道結(jié)構(gòu)和Brnsted酸性質(zhì)促進(jìn)了烯烴中間體向異構(gòu)化反應(yīng)方向進(jìn)行，同時抑制了芳構(gòu)化反應(yīng)。此外，該研究還對異構(gòu)烷烴形成歷程、分子篩失活原因、積碳形成本質(zhì)以及分子篩再生方法等進(jìn)行了探討。該工作為CO2加氫制取高碳烴催化劑的設(shè)計和應(yīng)用提供了新思路。